리튬(Li) 이온의 산화물 결정 내 확산 현상은 전고체전지 및 이온 게이팅 트랜지스터(Ion-Gated Transistor, IGT) 구동의 핵심 원리로 작용합니다. IGT 소자에서는 인가된 전압에 따라 게이트 전해질로부터 채널 영역으로 주입되는 Li 이온의 양이 달라지며, 이에 따라 소스(source)와 드레인(drain) 간의 전도도가 정밀하게 조절됩니다. 인가된 전기장은 Li 이온이 산화물 결정 내 침입형 사이트(interstitial site) 또는 양이온 공공(vacancy)을 따라 빠르게 확산되도록 유도하며, 이 과정에서 재료의 전기적 특성 및 결정구조에 변화를 유발합니다. Li 이온의 안정한 원자 위치 및 특정 결정방향으로 선호되는 확산 이방성(anisotropy) 등은 전기장이 인가된 조건에서 실시간으로 관측하는 것이 가장 이상적이나, 현재의 공간 해상도의 한계로 인해 대부분 이론 계산에 의존하고 있는 실정입니다.

본 연구는 이러한 한계를 극복하기 위해, 전기장이 인가된 조건에서 시분해(time-resolved)로 획득된 4D-STEM 전자회절 데이터를 기반으로, 고체 내 Li 이온의 3차원 확산 경로를 원자 단위에서 정밀하게 추적할 수 있는 새로운 이미징 기법을 개발하고자 합니다. 기존의 최고 해상도 기법인 multislice ptychography는 시료를 정적인 object로 가정하여 위상 정보를 복원하므로, 깊이 해상도(~2.5 nm)에 근본적인 제약이 존재합니다. 이에 본 과제에서는 시분해 4D-STEM 데이터(t, x, y, kx, ky)를 활용하여, 동적으로 이동하는 원자들의 움직임을 독립적으로 예측할 수 있는 기계학습 모델을 설계합니다. 본 모델은 회절 패턴의 정보를 encoder를 통해 latent space에 압축한 뒤, 해당 latent vector를 fully connected layer에 입력하여 각 원자의 x, y, z 좌표 및 원소 정보를 벡터 형태로 출력하도록 구성됩니다. 나아가 도메인 적응(domain adaptation) 기법을 도입하여 시뮬레이션과 실험 간의 신호 차이를 보정함으로써, 약 0.2 Å 수준의 깊이 해상도로 Li 이온의 3차원 위치 및 확산 경로를 재구성할 계획입니다. 모델 시스템으로는 결정구조 및 이온전도 메커니즘이 상이한 Nb₂O₅, TiO₂, WO₃ 산화물을 선정하였으며, 제안된 이미징 기법을 적용하여 각 재료 내 Li 이온의 전도 경로와 3차원 위치를 정밀 분석함으로써, 이온 전도 메커니즘을 규명할 예정입니다. 나아가 시분해된 3차원 좌표 데이터를 바탕으로, Li 이온의 이동도(mobility)를 정량적으로 산출하고자 합니다.

본 연구에서 개발되는 원자 분해능 수준의 3차원 이미징 기법은 기존 분석법이 가진 깊이 해상도 한계를 근본적으로 극복할 뿐만 아니라, Li 이온뿐만 아니라 산소, 수소, 도우펀트(dopant) 등 경량 원소의 확산 거동 분석에도 응용될 수 있습니다. 이는 반도체 소자에서 핵심적인 역할을 하는 경량 원소의 전도 및 확산을 원자 단위에서 추적할 수 있는 혁신적 분석법으로의 확장을 의미하며, 재료 과학 및 소자 물리 분야에 중요한 기여를 할 것으로 기대됩니다.